2011年，与陈乔恩、张翰、张檬合作主演偶像剧《单数绝配》；
2012年，主演偶像剧《胜女的代价》 ；
2013年，主演陈铭章执导的都市情感剧《遇见王沥川》，饰演男主角王沥川，被大众熟知；同年2月，其主演的爱情电影《101次求婚》上映。此后，主演的奇幻冒险电影《圣杯神器:骸骨之城》在美国上映，高以翔在片中饰演了神秘的东方人Magnus Bane，这也是他首部进军好莱坞的作品。
2014年，与明道、李沁、胡兵合作主演偶像剧《如果我爱你》，在剧中饰演艺人颜军；同年，出演许仁茂执导的爱情喜剧微电影《婚礼日记》，在片中饰演男主角祁凯。
2015年，出演个人首部古装剧《武神赵子龙》，在剧中饰演武艺高强的吕布，这是他的首部古装剧作；同年12月27日，入选“全球百大最帅面孔排行榜”，并被评为第17名；
